Comenzó a trabajar allí en 1896 como "computadora" (una persona que analizaba datos astronómicos), y continuó trabajando allí durante más de 40 años, hasta su jubilación en 1940.
Durante su estancia en el observatorio, desarrolló el Esquema de Clasificación de Harvard. , un sistema para clasificar estrellas según sus tipos espectrales. También catalogó cientos de miles de estrellas y descubrió más de 300 estrellas variables.